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光Fenton法自由基機(jī)理簡述如下[8]:光Fenton法已經(jīng)被眾多工作者用來降解有機(jī)化合物廢水[9-12],并探討其最佳參數(shù),M.Muruganandham和M.Swaminathan證實,幾種高級氧化技術(shù)的脫色效率有如下順序:UV/H2O2/Fe2+>UV/TiO2>Fe2+/H2O2>UV/H2O2.

光Fenton法的優(yōu)點在于降低了Fe2+用量,提高了H2O2利用率.這是由于Fe2+和紫外線對H2O2的催化分解存在協(xié)同效應(yīng).該法的主要問題是太陽能利用率仍然不高,能耗較大,處理設(shè)備費(fèi)用較高.

1.2微波Fenton法

微波技術(shù)雖然已經(jīng)廣泛應(yīng)用于有機(jī)合成領(lǐng)域,但是關(guān)于它作為久有機(jī)污染(POPs)氧化降解技術(shù)的報道卻很少.Abramovitch描述了在微波加熱并有碳纖維存在條件下芳香多氯聯(lián)苯化合物的降解情況.[13]CaioF.Gromboni等[14]證實微波Fenton法可迅速降解有機(jī)廢水.

1.3電Fenton法

電Fenton法是利用電化學(xué)法產(chǎn)生的H2O2和Fe2+作為Fenton試劑的持續(xù)來源,該法可與UV輻射結(jié)合,已經(jīng)證明在去除染料和其他有機(jī)化合物方面非常有效.[15]656H2O2通過溶解氧在碳電極的陰極還原產(chǎn)生,其反應(yīng)式為:O2(g)+2H++2e→H2O2.

由于H2O2的成本遠(yuǎn)高于Fe2+,所以通過電化學(xué)法將自動產(chǎn)生H2O2的機(jī)制引入Fenton體系具有很大的實際應(yīng)用意義.電Fenton法又可分為EF-Fenton法(陰極電解Fenton法)、EF-Feox法(犧牲陽極法)、FSR法(Fenton污泥循環(huán)系統(tǒng),又稱Fe3+循環(huán)法)等.

電Fenton法的主要優(yōu)點:(1)當(dāng)需要過氧化氫時可以迅速產(chǎn)生,不受采購、運(yùn)輸和儲存的限制;(2)稀釋的過氧化氫可提高材料處理的安全性;(3)處理過程可在常壓和室溫下進(jìn)行;(4)亞鐵離子在陰極可以再產(chǎn)生,可降低污泥量;(5)氧氣和空氣噴射可增加反應(yīng)溶液的混合.X.Zhang等[16]發(fā)現(xiàn),氮功能碳納米管(NCNT)在電Fenton降解甲基橙的過程中,NCNT電極可以迅速去除甲基橙.

1.4超聲波Fenton法

超聲波技術(shù)能將水中有毒、有害物質(zhì)轉(zhuǎn)變?yōu)镃O2、H2O、無機(jī)離子或低分子物質(zhì)等,具有操作簡便、高效、無二次污染等特點,用于處理難生物降解的有機(jī)廢水具有較強(qiáng)的優(yōu)勢.王鵬等[17]用超聲波/Fenton法聯(lián)合處理分散玉紅染料廢水,結(jié)果表明:超聲波對Fenton試劑處理分散玉紅染料廢水具有強(qiáng)化作用,在超聲條件下,當(dāng)分散玉紅染料質(zhì)量濃度為100mg/L、pH值為3、Fe2+質(zhì)量濃度為10mg/L、H2O2質(zhì)量濃度為400mg/L時,反應(yīng)120min,COD去除率達(dá)90%.2Fenton反應(yīng)的影響因素

2.1 pH值

一些工作者從單因素或多因素試驗得出Fenton試劑最佳pH值為3.0~3.5,可以用硫酸來調(diào)節(jié).[3,15]pH低于2.5時,易生成[Fe(II)(H2O)]2+,該化合物可與H2O2反應(yīng),減少·OH的形成.[2]501pH高于4時,亞鐵離子易變成鐵離子形成絡(luò)合物[18]·,OH的氧化電位隨著pH 的增加而降低,當(dāng)pH超過10時,不僅H2O2分解,而且Fe2+失活,氧化作用消失.

2.2 H2O2和Fe2+

影響Fenton反應(yīng)的主要因素是H2O2和Fe2+濃度,尤其是兩者的量比.H2O2采取分批投加會進(jìn)一步提高處理效果.H2O2濃度越大,氧化效率越高;Fe2+濃度直接決定氧化速率.A.R.Khataee等人[4]1225對含酸性蘭9染料的廢水進(jìn)行H2O2和Fe2+濃度研究時發(fā)現(xiàn),H2O2濃度從4×10-4mol/L增加到2×10-3mol/L時,染液的脫色率增大,10min內(nèi)可從86%增加到96%,此后再增加H2O2濃度,脫色率幾乎不變.原因是高濃度H2O2可以消除一些羥基自由基,其反應(yīng)式為:·OH+H2O2→H2O+HO2·,HO·2+·OH→H2O+O2.

同樣,Fe2+濃度過高時,繼續(xù)增加Fe2+濃度,脫色率也不會增加,原因是過量的Fe2+消耗了過多·OH,可用反應(yīng)式表示:Fe2++·OH→Fe3++OH-.