摘要：使用水合肼和鹽酸羥胺對(duì)腈綸纖維進(jìn)行表面改性,然后將其與鐵離子反應(yīng)制得鐵改性腈綸纖維催化劑(PAN-Fe)。在過氧化氫存在條件下將PAN-Fe催化劑應(yīng)用于2種水溶性陰離子偶氮染料的光催化氧化降解反應(yīng)中,考察催化劑添加量、催化劑表面鐵離子含量、染料濃度和pH值對(duì)染料降解反應(yīng)的影響。結(jié)果表明:盡管PAN-Fe催化劑在暗態(tài)能催化染料降解反應(yīng),但是光輻射可促進(jìn)其催化作用的提高;催化劑添加量及其表面鐵離子含量的增加能夠明顯提高染料的脫色率;在PAN-Fe催化劑存在下染料降解反應(yīng)可在堿性條件下進(jìn)行,但是染料濃度的增加會(huì)使其脫色率降低。
關(guān)鍵詞：腈綸纖維;鐵離子;催化劑;偶氮染料;降解
近年來在染料廢水處理中光Fenton技術(shù)備受關(guān)注,但是均相光Fenton反應(yīng)體系的pH值必須控制在2~5之間,均相催化劑的鐵離子難以分離而引起二次污染[1-2]等缺點(diǎn)也限制了其應(yīng)用,因此非均相光Fenton技術(shù)應(yīng)運(yùn)而生,其不僅可以克服上述缺點(diǎn),而且催化劑易于分離,可以循環(huán)利用。關(guān)于非均相Fenton催化劑的研究已有報(bào)道,通常是將鐵離子負(fù)載在分子篩[2]、Nafion膜[1,3]、離子交換樹脂[4]和海藻酸鈉[5]等材料表面,而將改性腈綸纖維與鐵離子的配合物作為非均相Fenton催化劑目前鮮有報(bào)道,只有英國的Ishtchenko等[6-7]進(jìn)行過類似研究。本文采用鹽酸羥胺和水合肼對(duì)腈綸進(jìn)行混合改性,再將其與鐵離子配合后形成鐵改性腈綸纖維催化劑并應(yīng)用于2種水溶性陰離子偶氮染料的氧化降解反應(yīng)中,考察了此催化劑在不同條件下對(duì)染料降解反應(yīng)的作用,對(duì)于拓展纖維材料應(yīng)用和減少染料污染具有重要意義。
1 實(shí)驗(yàn)部分
1.1 材料與試劑
市售漂白腈綸絨線,鹽酸羥胺、水合肼、氫氧化鈉、氯化鐵和過氧化氫等均為分析純?；钚约t195和酸性黑234均為天津三環(huán)化學(xué)有限公司提供,化學(xué)結(jié)構(gòu)如圖1所示。
1.2 實(shí)驗(yàn)儀器
UV-2541型紫外可見分光光度計(jì)(日本島津公司)、723分光光度計(jì)(上海分析儀器廠)、PH-25型數(shù)字式pH計(jì)(上海精密儀器有限公司)、HZ-1型磁力攪拌器(上海第二分析儀器廠)、UV-A型紫外輻照計(jì)、FZ-A型輻照計(jì)(北師大光電儀器廠)、水冷式控溫光化學(xué)反應(yīng)器(實(shí)用新型專利,專利號(hào)為03275610.0)。
1.3 鐵改性腈綸(PAN-Fe)催化劑的制備
使用水合肼和鹽酸羥胺在堿性條件下對(duì)腈綸纖維進(jìn)行表面改性,它們分別與纖維中的腈基發(fā)生反應(yīng)并生成不同結(jié)構(gòu)的改性基團(tuán),此外腈綸纖維中的腈基也可能發(fā)生水解反應(yīng)生成羧基[6],如反應(yīng)式(1)所示。腈綸纖維中的改性基團(tuán)與鐵離子在室溫條件下的配位反應(yīng)形成腈綸纖維鐵離子配合物,即鐵改性腈綸纖維催化劑,簡稱PAN-Fe。
將精確稱量的腈綸絨線浸入水合肼和鹽酸羥胺質(zhì)量濃度分別為30、42g/L的水溶液中,浴比為1∶40,用氫氧化鈉將pH值調(diào)至9·5,在95℃和攪拌狀態(tài)下反應(yīng)2h。取出后反復(fù)水洗晾干后置于40g/L氫氧化鈉溶液中處理15min,再反復(fù)水洗晾干即得淡黃色改性腈綸絨線。最后將改性腈綸絨線浸入0.1mol/L的氯化鐵水溶液中,在常溫下反應(yīng)約24h,取出反復(fù)洗滌、烘干即得棕黃色的PAN-Fe催化劑。文獻(xiàn)[6-7]證明,由此方法制備的催化劑在實(shí)驗(yàn)所涉及的pH值范圍內(nèi)鐵離子幾乎不會(huì)從纖維表面解離而進(jìn)入溶液中。
1.4 PAN-Fe的鐵離子含量測定
將一定質(zhì)量的PAN-Fe催化劑置于20mL濃度為2.0mol/L的硫酸溶液中約6h。催化劑從棕黃色逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)榘咨?表明其中的鐵離子已經(jīng)完全從催化劑中脫附,然后利用鄰菲羅林法測定脫附液中的鐵離子濃度,并計(jì)算單位質(zhì)量催化劑中的鐵離子含量CFe-PAN。
1.5 脫色降解反應(yīng)
將定量的PAN-Fe催化劑以網(wǎng)狀纏繞固定于玻璃架表面并浸入100mL染料和過氧化氫水溶液中,攪拌均勻,調(diào)節(jié)pH值至規(guī)定數(shù)值,置于光化學(xué)反應(yīng)器中在溫度為(25±1)℃進(jìn)行降解反應(yīng),每隔一定時(shí)間使用分光光度計(jì)測定染料溶液在最大吸收波長處的吸光度,并計(jì)算脫色率
D=(A0-A)/A0×100%
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